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          芬頓試劑結合微生物深度處理污染土壤的應用研究

          來源: 中國環保信息網切記!信息來至互聯網,僅供參考2018-08-31 訪問:

          伴隨著土壤修復行業的快速發展,知合環境發展有限公司(以下簡稱:知合環境)迅速布局土壤修復行業,通過資源整合及技術創新,構建了從場地調查到土壤修復的一站式服務平臺。知合環境承接了某場地的調查、風險評估,根據場地調查數據,核實了本場地內存在多環芳烴(P*********)污染的問題。在分析了現場的實際情況后,提出了芬頓/類芬頓試劑結合微生物深度處理污染土壤的方法,并對該方法進行了研究與試驗。

          1、芬頓試劑的選擇

          在化學氧化修復方法中,對氧化劑的選擇尤為關鍵,本次針對氧化劑進行了研究分析?;瘜W氧化修復技術中常見的氧化劑:高錳酸鹽、O3、過硫酸鹽(***2O82-)和Fenton/類Fenton試劑等。

          高錳酸鹽在近幾年被廣泛應用于化學氧化修復技術中,其反應方程式見(1)式:

          <***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px">&nb***p; &nb***p; &nb***p; &nb***p; &nb***p; &nb***p; &nb***p; &nb***p; &nb***p; ***nO<***ub ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none"><***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px;***ertic***l-***lign: ***ub">4<***up ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none"><***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px;***ertic***l-***lign: ***uper">-<***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px">&nb***p;+ 4***<***up ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none"><***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px;***ertic***l-***lign: ***uper">+<***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px">&nb***p;+3e<***up ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none"><***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px;***ertic***l-***lign: ***uper">-<***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px">&nb***p;→ ***nO<***ub ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none"><***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px;***ertic***l-***lign: ***ub">2<***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px">&nb***p;+ 2***<***ub ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none"><***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px;***ertic***l-***lign: ***ub">2<***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px">O &nb***p;&nb***p;&nb***p;&nb***p;&nb***p;&nb***p;&nb***p;&nb***p;<***p***n ***tyle="p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none;font-f******ily: 宋體;line-***eig***t: 24px;font-***i***e: 16px"><***p***n ***tyle="font-f******ily:宋體;p***dding: 0px;border: 0px;outline: none;li***t-***tyle: none">(1)

          在反應中***nO4-起氧化作用,已有研究發現K***nO4對三氯乙烯和四氯乙烯的去除率分別是100%和90%,而當污染物是柴油、汽油及BTEX類時,其處理效果不佳。高錳酸鹽針對特定污染物效果較好,但其使用有局限***,藥劑消耗量大,成本不可控,氧化反應產生的***nO2會堵塞土壤孔隙,在實際應用中修復效果不佳。

          臭氧具備較強的氧化***,與水反應后會產生羥基自由基(·O***)。學者研究發現臭氧對土壤中苯的去除率達到81%,對萘酚的去除率達95%。但也有研究表明臭氧氧化會產生一定的副作用,當污染物是菲時,O3處理后其毒***反而增強,臭氧處理污染物時存在利用率低,成本高,運輸不方便等問題。

          過硫酸鈉(N***2***2O8)是最常用的過硫酸鹽,在p***呈中***條件下,過硫酸鹽溶解在水中后會產生***2O8-離子,***2O8-離子氧化有機污染物的能力較弱。使用Fe2+離子活化***2O82?,產生具有更強氧化能力的***O4?·(硫酸根自由基),硫酸根自由基能夠將很多有機污染物氧化降解。

          Fenton試劑在氧化過程中生成羥基自由基(O·***),O·*** 的標準電極電位很高,具有強氧化***,其對污染物的氧化沒有選擇***,可以有效降解多種有機污染物,且反應設備簡單,反應快速,易***作。Fenton試劑在水處理和土壤修復領域得到了廣泛的利用,可處理的污染物類型多樣,主要包括石油烴類(TP***)、苯系物&nb***p;(BTEX)、酚類、甲基叔丁醚(***TBE)、多環芳烴(P******)、含氯有機溶劑等多種有機物。隨著芬頓試劑的大規模使用,人們在芬頓反應的基礎上優化其工藝、***作,開發出許多類芬頓試劑/反應,如改良-&nb***p;Fenton法、光-Fenton法、電-Fenton法、微波-Fenton法、零價鐵-Fenton法等,這些類芬頓反應可以有效的降低藥劑用量及反應條件,達到更有效、更經濟的處理效果。

          在芬頓反應中,由式(2)可知,***2O2在Fe2+的催化下生成具有強氧化***的羥基自由基(***O·),并生成Fe3+,式(3)中Fe3+又和***2O2反應,生成Fe2+。整個反應形成了Fe2+和&nb***p;Fe3+之間的鏈式循環,連續不斷地產生活***自由基&nb***p;(***O·、***OO·)。

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          國內科學家研究發現,當p***=3時,Fenton試劑對P*********的去除率為40%~86%,高于臭氧修復時的10%~70%;通過已有的實驗表明,在p***為6.5時,溫度70℃的條件下,芬頓試劑對菲的降解率為84.56%,對芘的降解率為92.47%;國外科研人員通過試驗發現,Fenton試劑對三氯乙烯的去除率為78%,改良的Fenton試劑對三氯乙烯的去除率高達99%,電動修復結合Fenton試劑對污染土壤進行處理,菲的去除率可達99%;***enny等人通過試驗表明,芬頓試劑在3小時內對P*********的去除率達到60.72%~72.48%,當添加螯合劑***P到芬頓試劑中時,P*********的去除率提高到80.22%。

          通過研究分析常規的氧化劑,發現芬頓試劑、過硫酸鈉在處理污染物時降解率高,***作簡單,反應迅速,適用于大規模應用。結合現場的土壤環境,場地內土壤環境p***呈酸***,更適于芬頓反應的發生,初步選定芬頓/類芬頓試劑作為化學氧化反應的氧化劑。芬頓試劑具有反應迅速、適用范圍廣,可以有效降低土壤中P*********濃度等優點。但芬頓試劑也存在利用率不高、處理不充分、成本高等缺點。

          2、微生物深度處理研究

          鑒于芬頓試劑在實際應用中的一些缺陷,本方案提出微生物處理技術,以達到污染土壤深度修復的效果。微生物處理是指向污染土壤中投加土著微生物或經馴化的高效微生物,調節土壤的溫度、濕度、營養成分及通氣等,改善微生物的生存環境,微生物在優化的環境條件下加速生長,迅速產生分解污染物的酶,同時以污染物作為碳源進行新陳代謝,實現修復污染土壤的目的。

          自然界的污染土壤中存在著大量具備降解能力的微生物,國內外學者篩選出了上百種多環芳烴的降解菌,如氣單孢菌、拜葉林克氏菌、芽孢桿菌等。微生物降解多環芳烴一般有兩種方式:一種是以多環芳烴為唯一碳源和能源,如萘、菲等小分子可以直接被微生物降解;另一種是將多環芳烴與其他有機質進行共代謝,&nb***p;如苯并芘等大分子P*********的微生物降解一般以共代謝的方式進行。

          根據一系列的應用研究發現,在受P*********污染的土壤中添加不同濃度的銅綠假單胞菌,15天后外接細菌能夠有效降低土壤中P*********的總量;在一些實驗中,研究人員以污染水平、微生物接種量和有機肥添加量為調控因子,研究了石油污染土壤生物修復過程中外源微生物接種后對土壤中礦物油和多環芳烴(P*********)降解的作用,實驗結束時礦物油的去除率為58.8% ~ 88.3%, P*********的去除率為91.7% ~ 97.8%;已有的研究發現P*********降解菌在含水率為3%~ 90%,氧氣含量為10%~ 40%,C∶N∶P 的比例為2400∶40∶3,溫度在24 ℃~ 30 ℃之間的中***條件下降解效率達到最高。

          微生物處理技術具有處理費用低,能深度處理污染物,無二次污染且***作簡單等特點,但微生物處理土壤污染時存在修復時間過長、對高濃度污染處理效果不佳等缺點,我們試想了結合芬頓/類芬頓試劑與微生物深度處理技術,形成一種高效、高***價比的土壤污染修復技術。

          3、芬頓試劑結合微生物深度處理污染土壤的方法

          知合環境土壤修復技術研究院探討了芬頓試劑結合微生物深度處理污染土壤的方法,認為芬頓試劑對污染土壤進行預處理后,可以快速降低土壤中污染物的濃度,提高污染物的生物降解***,當污染物濃度降到微生物存活的限值時,采用微生物進一步處理,可以深度處理污染物的濃度。

          印度科學家研究表明,使用單芬頓法處理有機物污染,處理后C14~C28的去除率為57%,僅使用微生物處理有機污染時,處理后C14~C28的去除率為61%,芬頓試劑結合微生物技術處理有機污染時,去除率達到75%;歐洲科學家通過一些試驗發現,芬頓試劑結合微生物技術在處理石油污染時效果較好,去除率達到74%。當使用芬頓試劑結合微生物技術降解苯并芘時,其降解效率是單芬頓技術或單獨微生物處理技術的兩倍;國內科學家通過試驗發現,使用芬頓試劑處理后,土壤中的TEO降解了32.7%,進一步采用微生物進行處理,土壤中的TEO進一步降解了17.9%,同時毒***明顯降低;一些研究也表明,采用電芬頓或微生物技術處理苯并芘時,去除率為50%,當采用聯合修復技術時去除率達到91%。

          知合環境與北京化工大學的專家、教授充分探討了聯合修復技術的優勢,研發了聯合修復技術處理多環芳烴(P*********)污染土壤的試驗方法,并在知合環境-北京化工大學土壤生態修復聯合研發中心完成了小試。

          (1)土壤樣品:土壤樣品采集自污染場地,采樣深度為30c***,主要污染物為苯并(***)芘,土壤通過2******的篩網進行篩分和自然干燥,用鏟子攪拌均勻,苯并(***)芘的平均濃度為230***g/kg。

          (2)試驗的化學品:***2O2(30%)、螯合劑***P、營養液、礦物質培養液、二氯甲烷、蒸餾水等。

          (3)微生物與培養基

          本次試驗采用瓊脂培養基來培育微生物,礦物質培養液的成分及含量為:KCl,0.25(g/l);N******2PO4·2***2O,3.235(g/l);N***2***PO4·2***2O, 5.205(g/l);***g***O4,0.244(g/l);N***4NO3,1.0(g/l);微量元素的成分及含量為:***n***O4·7***2O,1.0(***g/l);***nCl2·4***2O,0.1(***g/l);Fe***O4·7***2O,1.0(***g/l);Cu-***O4·5***2O,0.5(***g/l);C***Cl2·2***2O,0.1(***g/l);***oO3,0.2(***g/l)。本次試驗采用的微生物為F. ***ol***ni(茄病鐮刀菌),是從石油污染的土壤中篩選出來的,稱為F33。培養基的p***為7,微生物的培養溫度為18±1℃,每3個月傳代一次。

          (4)P*********污染土壤的降解試驗

          準確稱取若干份苯并(***)芘污染土壤20g于250***L錐形瓶中,設置一組空白對照組,一組加入一定量的類芬頓試劑,放置于恒溫振蕩培養箱中,在25℃、150r·***in-1&nb***p;轉速的條件下振蕩24 ***。反應24***&nb***p;后,用蒸餾水將氧化劑處理后的土壤樣品進行洗滌,然后將洗滌后的土壤樣品進行離心脫水、冷凍干燥,測定苯并(***)芘的降解率。一組樣品中加入營養液、礦物質培養液后接種微生物,在室溫下培育12天后,對樣品進行冷凍干燥,測定苯并(***)芘的降解率。一組樣品先加入一定量的類芬頓試劑進行預處理,處理后對樣品進行離心脫水,然后接種微生物培育12天,對樣品進行冷凍干燥,測定苯并(***)芘的降解率。

          通過試驗數據得出,空白對照組中的苯并(***)芘幾乎沒有降解,類芬頓試劑氧化處理后的土壤,苯并(***)芘的降解率為63%,微生物處理后的土壤,苯并(***)芘的降解率為47%,聯合修復技術處理后的土壤,苯并(***)芘的降解率達到了86%。通過研究與試驗表明,類芬頓試劑結合微生物深度處理技術是一種高效的修復技術體系,既克服了芬頓氧化技術的缺陷(藥劑消耗量大、處理不徹底),又克服了微生物處理的局限***(反應條件嚴格、處理時間長)。

          針對多環芳烴污染的土壤,本文提出了芬頓/類芬頓試劑結合微生物深度處理的方法,在芬頓/類芬頓試劑選擇時,分析了幾種常用氧化劑的優缺點后,選擇芬頓/類芬頓試劑作為氧化劑,其反應快速,易***作,且反應條件較符合場地的土壤環境,可以有效降低污染土壤中的P*********濃度。但在應用研究時發現,芬頓試劑也存在降解效率低、試劑消耗量大、處理成本高等缺點。針對芬頓試劑的這些缺點,研究人員提出微生物處理技術可以與其形成互補效應,微生物處理技術具有處理費用低,深度降解污染物等特點。我們結合了二者的優勢,提出了類芬頓試劑結合微生物深度處理的方法,通過分析其應用案例,設計了相應的試驗,驗證了聯合修復技術具備更好的降解效果,同時能大幅降低芬頓試劑的消耗量,縮短降解過程需要的時間。但在研究與試驗過程中也發現,我們對兩種修復技術的降解機理認識不足,兩種處理技術之間的相互作用有待進一步研究。





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